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【博創基金微展示】第4期 趙清華:二維硒化物半導體材料光電子器件構筑及其環境穩定性研究
2022-04-18 11:41 趙清華  審核人:   (點擊: )

標題:二維硒化物半導體材料光電子器件構筑及其環境穩定性研究

英文標題:Investigations of Optoelectronic Devices based on Two-Dimensional Selenide Semiconductors and Their Environmental Stability

作者:趙清華

指導教師:介萬奇教授

培養院系:材料學院

學科:材料學

讀博寄語:博士是系統化思維訓練的過程,博士畢業之后的路應該越走越寬。

主要研究內容

自2004年首次成功制備石墨烯以來,二維材料憑借其優異的機械,電學,光學及光電性能受到了人們的廣泛關注。由面內較強的共價鍵和層間較弱的范德華力共同決定的層狀結構,使二維材料能夠在單個或幾個原子厚度的幾何形態下保持熱力學穩定。得益于其超薄的特性和無懸掛鍵的表面,在無需考慮晶格失配的限制條件下,可構筑多種性能優異的范德瓦爾斯異質結構,有望在未來微納米電子及其光電子應用領域發揮巨大作用。近年來,基于二維硒化鎵和硒化銦的理論創新和應用研究不斷取得新的進展和突破。二維硒化鎵和硒化銦獨特的電子能帶結構和較強的光-物質相互作用,使其光電子器件對外部刺激反應極其敏感,同時也在實際應用中帶來了一系列的挑戰。基于此,本博士論文創新基金項目依托于凝固技術國家重點實驗室、輻射探測材料與器件工業和信息化部重點實驗室,受國家留學基金委的聯合資助,就環境氣氛,光照及應變對二維硒化鎵和硒化銦材料性能和器件響應的影響和調控進行了研究和探索。

圖1硒化鎵和硒化銦的晶體結構

二維材料的層狀結構和較大的比表面積決定了其性能對環境氣氛和外部刺激的敏感性。本項目首先討論了空氣氣氛對二維硒化鎵和硒化銦材料穩定性的影響。實驗觀察發現,伴隨著宏觀和微觀表面形貌以及化學成分的改變,二維硒化鎵能夠在空氣中完全退化,最終會導致光探測器件的失效。同時,激光照射能夠加速這一退化過程的發生。而二維硒化銦的晶體結構和表面形貌在空氣中未發生明顯改變,但光探測器器件響應隨露置在空氣中的時間變化顯著,最終可在空氣中實現長期穩定的響應。進一步分析得知,以上實驗現象都與空氣中的氣體分子(例如氧氣和水)和材料中的缺陷(例如硒空位)相互作用有關。二維硒化鎵光探測器的失效可歸因于由空氣分子引起的從晶態硒化鎵到非晶態氧化鎵的轉變,而二維硒化銦性能的變化與材料中硒空位的鈍化相關。基于以上研究結果,采用六方氮化硼包覆或可控的空氣鈍化處理可實現穩定二維硒化鎵和硒化銦光探測器的制備。

圖2 硒化鎵和硒化銦材料的環境退化機制研究

基于二維材料無懸掛鍵的表面和干法轉移技術,將二維半導體材料片層直接搭接在金屬電極表面構筑的純范德瓦爾斯金屬-半導體界面能夠避免半導體與金屬之間共價鍵的形成,減弱由界面處的化學無序導致的費米能級釘扎,是研究二維半導體與金屬電極之間肖特基接觸特性的理想載體。另外,由空氣分子引起的二維硒化銦材料內部缺陷的鈍化,不僅可以改變二維硒化銦材料的本征特性,同時也能夠鈍化二維硒化銦的表面缺陷能級,有利于構筑高質量的肖特基接觸界面。據此,本項目又深入探究了基于范德瓦爾斯接觸的二維硒化銦與不同金屬電極之間的肖特基電學輸運特性。實驗測定結果表明,室溫下金,鉑以及少層石墨電極與二維硒化銦之間的肖特基勢壘分別為460 meV,540 meV和低于100 meV。利用不同金屬電極與二維硒化銦之間肖特基勢壘的差異,成功構筑了高質量金-硒化銦-石墨,鉑-硒化銦-石墨肖特基二極管,并進一步分析了該類型光電子器件的輸運特性。

圖3 硒化銦材料接觸特性研究

無懸掛鍵的表面使二維材料能夠承受較大的機械彈性形變,這使得通過彈性形變實現對二維材料性能的可控調節成為可能。考慮到目前關于二維硒化銦和硒化鎵機械性能研究較少,本項目首次實驗測定了二維硒化銦的楊氏模量,并探索了其在應變工程領域的應用。采用屈曲度量方法,實驗測定二維硒化銦的楊氏模量為23 ± 5 GPa ,該數值表明二維硒化銦是目前最易發生彈性形變的二維材料之一。基于二維硒化銦雙軸應變調控的光電子器件研究表明,雙軸應變對二維硒化銦材料的能帶結構調節效果顯著,由此帶來的壓阻效應以及探測器光譜響應的改變在柔性光電子器件領域具有很好的應用前景。

圖4 InSe材料的機械性能及應變調控研究

本項目首先闡釋了二維半導體材料的內部缺陷對材料性能,光電子器件響應以及環境穩定性的重要影響,隨后證實了范德瓦爾斯接觸界面對構筑高質量二維光電子器件的可靠性,最后實現了以二維半導體材料應變工程為基礎的柔性光電子器件的應用探索。以上結果表明,以二維硒化鎵和硒化銦為代表的III-VIA半導體材料在未來電子和光電子領域具有巨大的應用潛力。

主要創新點

1.深入研究二維硒化鎵和硒化銦材料的環境穩定性,發展了二維半導體材料內部缺陷與環境相互作用理論,解決了長期穩定的二維硒化鎵和硒化銦光探測器的制備難題。

2.實現了高質量的金屬-二維半導體肖特基接觸界面的構筑,設計并制備了范德瓦爾斯型二維硒化銦肖特基二極管。

3.首次實驗測定的二維材料的楊氏模量,并以此為基礎制備了性能穩定的二維硒化銦柔性光探測器,掌握了其性能的雙軸應變調控規律。

代表性創新成果

論文:

1.Qinghua Zhao,Riccardo Frisenda*,Patricia Gant,David Perez de Lara,Carmen Munuera,Mar Garcia‐Hernandez,Yue Niu,Tao Wang*,Wanqi Jie,Andres Castellanos‐Gomez*,Towardairstability ofthin GaSedevices:avoidingenvironmental andlaser‐induceddegradation byencapsulation,Advanced Functional Materials,2018,28(47):1805304

2.Qinghua Zhao, Wei Wang, Felix Carrascoso-Plana, Wanqi Jie, Tao Wang*, Andres Castellanos-Gomez*, Riccardo Frisenda*,The role of traps in the photocurrent generation mechanism in thin InSe photodetectors,Materials Horizons,2020,7(1):252-262

3.Qinghua Zhao, Wanqi Jie, Tao Wang*, Andres Castellanos‐Gomez*, Riccardo Frisenda*,InSeschottkydiodesbased on van der Waals contacts,Advanced Functional Materials, 2020,30(24):2001307

4.Qinghua Zhao, Riccardo Frisenda*, Tao Wang*, Andres Castellanos-Gomez*,InSe: a two-dimensional semiconductor with superiorflexibility,Nanoscale,2019,11(20):9845-9850

5.Qinghua Zhao, Tao Wang*, Riccardo Frisenda*, Andres Castellanos‐Gomez*,Giantpiezoresistiveeffect andstrongbandgaptunability inultrathin InSe uponbiaxialstrain,Advanced Science,2020,7(20):2001645

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